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矽晶片表面起始原子轉移自由基聚合圖案化聚甲基丙烯酸高分子刷－三明治結構之表面增強光學檢測抗原研究

為了解決Scan Tailor的問題，作者呂仲宸 這樣論述：

本研究為設計一高分子材料以偵測目標中的鼠疫抗原(Antigen of Yersinia pestis)。基材為線/間距比率為1：1.5的圖案化光阻矽晶圓，其線寬為500 nm、600 nm、700 nm、800 nm的三維光柵。以此結構利用原子轉移自由基聚合(Atom Transfer Radical Polymerization, ATRP)製備甲基丙烯酸(Poly(sodium methacrylate)，PMAS)的線型高分子刷，進行12、18、24、30小時的聚合成長。接著利用PMAAS末端有-COOH官能基，透過EDC/NHS的耦合Protein G與鼠疫F1抗原之單株抗體(Mou

se-Anti-F1)，進行鼠疫抗原抓取。由於檢驗原理是用雷射會因表面規律的微結構產生光柵繞射，對比微結構受到破壞所產生的能量散失進行偵測，但抗原的三維尺寸較小，對微結構的破壞有限，使的偵測受限。需額外建立起三明治結構以增強訊號。三明治結構由聚苯乙烯微球為基材，改質上Protein G與鼠疫F1抗原之多株抗體(Rabbit-Anti-F1)後與被晶片抓取之抗原做結合，達到破壞微結構，增強光學訊號之目的。接著對於100 μg/mL-10 μg/mL做鼠疫抗原濃度靈敏度測試，並透過螢光顯微鏡觀察螢光佐證，結果顯示即使在鼠疫抗原濃度較高時，晶片所抓取之抗原對雷射繞射強度並無太大影響，而當聚苯乙烯微球

與晶片表面抗原結合時，雷射繞射強度呈線性下降的趨勢，其線性範圍可達到濃度10 ng/ mL，而此濃度下螢光顯微鏡已無法發現鼠疫抗原的螢光存在，說明雷射檢測鼠疫桿菌的靈敏度較螢光顯微鏡來的高。說明利用雷射能量檢測鼠疫桿菌的靈敏度較螢光顯微鏡高。而線型500nm的圖案化高分子晶片對於不同濃度的鼠疫桿菌經過光學訊號放大後所作出的線性回歸之相關係數值為0.9589代表鼠疫桿菌濃度有95.89%的概率能以雷射解釋，期望利用此線性規律，能以雷射能量值快速得到抗原濃度，達到快速檢測抗原的作用，以此模型作為未來具前瞻發展性的快篩微縮基材，取代過去對抗原的檢測方式，發展為拋棄式(disposable)的快篩微縮

晶片(Lab-on-a-chip)於抗原之檢測領域。

鐵/鈷二元金屬有機骨架材料的合成與形貌控制

為了解決Scan Tailor的問題，作者黃郁涵 這樣論述：

近年來，三維奈米孔洞材料備受矚目，因其具有能夠客製化的內部結構，在眾多應用領域都被認為是具有潛力的新興材料。在本文中，將會劃分為兩個部分對鐵/鈷二元金屬有機骨架材料(Iron/cobalt metal-organic framework, Fe/Co-MOFs)進行深入的研究。首先，第一部分是針對材料的合成參數進行成長機制的分析，再利用混合形狀控制劑的方式改變材料形貌。在這個章節中，本實驗除了通過水熱法成功合成出二元金屬有機骨架材料外，亦進行一系列合成參數控制實驗，包含金屬離子濃度對材料結晶度影響，不同形狀控制劑濃度與其尺寸大小的關係，還有溫度與時間對成核的影響與控制。並利用電子顯微鏡(Sc

anning electron microscope, SEM)，X射線衍射分析(X-ray diffractometer, XRD)進行材料鑑定，以確認所製備的Fe/Co-MOFs的結構形態。在參數的調整下，鐵/鈷二元金屬有機骨架材料不管是在晶體尺寸上，亦或是結晶度都有很大的差異。此外，本文也提供一種新式的結晶形貌控制策略，透過檸檬酸與硫乙醯胺的相互混合，材料形貌也因此改變。除添加劑(形貌控制劑)選擇外，合成步驟與添加劑混合之體積比例，也在晶體的再結晶過程中扮演很重要的角色。實驗中，將起初合成具有平均尺寸為1,080±235 nm之截頭立方體Fe/Co-MOFs進行混合添加劑實驗後，不僅可以

使材料擁有多邊形的外觀，同時也給予晶體重新構築孔洞結構的可能性。而第二部分則是將上述合成的材料(通過兩步驟之控制劑添加的方式所合成的)進行一系列的電化學分析實驗，探討其催化性能。由於經濟發展和人口增長促使能源需求的大幅增長、全球暖化日益嚴重，為了尋找清潔/可再生能源替代品，在過去的十年中，電化學水分解實驗成為許多科學家爭相研究的主題之一。然而，在實際應用面上目前尚未開發出具有低成本，同時穩定和環境友好的催化材料。為了達到上述目標，本實驗將所獲得之材料組裝碳布上，並將其應用於析氧反應實驗。由高解析電子顯微鏡(High resolution transmission electron micros

copy, HRTEM)可以發現，經過混合控制劑的方法，Fe/Co-MOF的衍生物由原本的面心立方(Face-center cubic, FCC)轉變為六方最密堆積(Hexagonal close-packed, HCP)結構。而且比起原先的材料能夠擁有更多的晶面，這使得在催化上能有更多的活性位點的可能性。最終，可以發現六角平面狀的鐵/鈷二元金屬有機骨架材料(Fe/Co-MOF C7 T3)擁有最佳的電化學催化性能。不僅有最小的塔菲爾斜率(Tafel slope: 57.6 mV dec-1)、過電位為0.399 V (Overpotential for 10 mA cm-2)、啟動電位(On

-set potential: 0.300 V)與電化學阻抗(Electrochemical impedance: 7.72 Ω)，同時，在不同的循環伏安法掃速下，也都有擁有最大的電容量(Capacitance: 4.28 mF cm-2)。本文所報導之Fe/Co-MOF與其衍生物，由於其優異的催化性能，因此可被視為低成本且環境友善優點之潛力催化材料。在本文中，進行了一系列的參數調整試驗，不管是濃度、添加體積比、反應溫度、反應時間，抑或是pH值的變化，都會很直接的影響到最終材料的形貌、內部結構，或是應用端性能。在精確的控制下，可以針對應用領域的不同，設計出各種各樣的形貌，同時具備有不同功能性的

材料，相信在各個領域中都會有不錯的效能。