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生物炭及離子液體之複合物對污染物處理之研究

為了解決delta e熱力學的問題，作者曾齡萱 這樣論述：

本研究之生物炭由廢木材及廢菱角殼熱解製成，並複合離子液體作為吸附劑及光觸媒。以離子液體(1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate ([C4mim][PF6])與1-butyl-3-methylimidazolium chloride ([C4mim]Cl))改質之廢菱角殼生物炭(ILs/WCSB)提升對溶液中Cr(VI)及As(III) (Cr(VI)/As(III))之吸附能力。經由FTIR及1H NMR分析顯示以[C4mim][PF6]改質之WCSB ([C4mim][PF6]/WCSB)對As(III)具有提高吸附量之效能，而以[C

4mim]Cl改質之WCSB ([C4mim]Cl/WCSB)則是對Cr(VI)具有提高吸附量之能力。通過RSM/Box-behnken實驗設計獲得最佳吸附操作條件為溶液pH值為7、2.9% [C4mim][PF6]/WCSB、1%[C4mim]Cl/WCSB，此外，以2.9% [C4mim][PF6]/WCSB與1% [C4mim]Cl/WCSB吸附pH 7 之Cr(VI)/As(III)混合溶液，等溫吸附實驗數據均符合Freundlich和Langmuir等溫吸附模式，動力學吸附實驗數據均符合Pseudo-first-order和Pseudo-second-order方程式。以溶劑熱法將尿

素、木炭及離子液體(1-butyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate, [C4mim][BF4])複合於TiO2製成複合光觸媒(Urea-WB-BF4-Ti)，通過RSM/Box-behnken實驗設計獲得最佳實驗操作條件製成之複合光觸媒為2.25Urea-29.3WB-5BF4-Ti，於500 W/m2氙燈下以2.25Urea-29.3WB-5BF4-Ti對MeO溶液進行光降解90 min可達完全降解並無副產物。由XRD分析得知[C4mim][BF4]之[C4mim]+有助於形成TiO2形成銳鈦礦晶型，並抑制金紅石和板鈦礦的晶型。由XPS O 1s光

譜可知TiO2之晶格氧與尿素之N、木炭之羧基及[C4mim][BF4]之[C4mim]+產生鍵結分別生成Ti-O-N、表面OH基團及Ti-O-C，有助於降解甲基橙。XRD及XPS分析結果顯示2.25Urea-29.3WB-5BF4-Ti有助於提升光降解甲基橙效能。

有機染料中皮秒脈衝造成的質量傳輸現象模擬

為了解決delta e熱力學的問題，作者徐詵堯 這樣論述：

本論文以理論方法定量探討532 nm 19 ps 脈衝在氯鋁酞氰素溶液(英文縮寫：CAP-ethanol)中激發的溶質分子質量傳輸效應(mass transport)。 2004 年，我們以532 nm 19 ps 的雷射脈衝為光源，在室溫(298 K)下對濃度為4.2*10^17 cm^3 的CAP-ethanol 溶液進行Z-scan 實驗，結果發現2.3 uJ/19 ps 脈衝無法在樣品內引起質量傳輸效應，6.6 uJ/19 ps 脈衝引起顯著的質量傳輸效應，而17.4 uJ/19 ps 脈衝則引起更可觀的質量傳輸效應。 透過三項後續研究，我們證實19 ps 脈衝所

造成的質量傳輸效應並非大部分文獻所提示的熱擴散效應/質量擴散效應(兩者都是準靜過程)。其一，無法用熱擴散效應定量解釋532 nm 19 ps 脈衝所造成的溶質分子質量傳輸效應。其二，改用532 nm 2.8 ns 的雷射脈衝為光源，重複2004 年的Z-scan 實驗，我們發現2.3 uJ/2.8 ns、6.6 uJ/2.8 ns 以及17.4 uJ/2.8 ns 的脈衝都無法在樣品內造成質量傳輸效應。藉比較19 ps 與2.8 ns 的實驗結果，我們推斷19 ps 脈衝造成的質量傳輸機制並非溫度梯度gradient theta 所驅動的熱擴散效應。其三，使用532 nm 19 ps 脈衝為光

源，對兩種不同濃度(4.2*1017 cm^3 與1.2*1017 cm^3)的CAP-ethanol 進行Z-scan 實驗，我們發現低能量脈衝易在低濃度溶液中產生較強烈的質量傳輸效應，而高能量脈衝則易在高濃度溶液中產生較強烈的質量傳輸效應。考慮低能量脈衝或高能量脈衝都在高濃度溶液中產生較大的delta theta 與gradient theta，532 nm 19 ps 脈衝所造成的溶質分子質量傳輸並非熱擴散效應。 在證實532 nm 19 ps 脈衝所激發的溶質分子質量傳輸並非熱擴散效應時，我們同時發現脈衝能量須超過閾值才能造成溶質分子的質量傳輸。基於此，我們於2010 年提出以L

ennard-Jones potential 模型為基礎的位能井模型，用以描述532 nm 19 ps 脈衝所引起的溶質分子質量傳輸效應。隨後於2018 年，在延續位能井模型的構想的前提下，我們將溶質分子的質量傳輸現象視為每顆溶質分子random walk 運動疊加後的結果，並將此結果關聯到連續的擴散方程式，解釋分子運動由微觀到巨觀間的關聯。上述兩次研究，成功近似了2004 年與2015 年19 ps 脈衝造成質量傳輸的實驗結果，本論文將關聯兩個研究，並找出簡明的支配方程式以描述19 ps 脈衝造成的質量傳輸現象。 在探討19 ps 脈衝造成的質量傳輸現象時，本研究將溶質分子吸收光能後，

由均勻濃度分布朝光斑邊緣移動的過程稱為solute migration，將此過程歸類為一種非準靜的熱力學過程，與熟知的熱擴散區別。我將solute migration 假定為脈衝通過樣品後持續數個微秒的過程，將吸收不同能量的溶質分子視為不同的群體，並以質量擴散方程式的形式描述此過程，方程式中擴散係數隨時間與分子吸收能量變化，稱之為Dnq(non-quasistatic)。當solute migration 結束後，溶質分子失去朝光斑邊緣推進的動力，此時由濃度梯度驅動的質量擴散會將濃度分布恢復脈衝入射前的樣子。藉solute migration 與質量擴散兩項機制，我們可以模擬出19 ps脈衝造

成的質量傳輸現象對應到Z-scan 實驗上的結果。